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大連化物所王方軍：異相催化反應(yīng)中質(zhì)譜檢測(cè)研究獲進(jìn)展
近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所生物分子結(jié)構(gòu)表征新方法創(chuàng)新特區(qū)研究組研究員王方軍團(tuán)隊(duì)在醇類(lèi)脫水異相催化反應(yīng)中產(chǎn)生的短壽命陽(yáng)離子質(zhì)譜檢測(cè)方面取得新進(jìn)展，相關(guān)工作發(fā)表在《通訊-化學(xué)》（Communications Chemistry）上，并在Nature Research Chemistry Community網(wǎng)站“Behind The Paper”欄目中發(fā)表了題為Short-lived cationic species profiling by mass spectrometry 的研究心得。
陽(yáng)離子物種被認(rèn)為是醇類(lèi)脫水等異相催化反應(yīng)過(guò)程中的重要中間體，但是由于其壽命短、活性高、濃度低、組成復(fù)雜，長(zhǎng)期以來(lái)缺少可以直接進(jìn)行高通量全面分析的技術(shù)手段。針對(duì)此問(wèn)題，該研究團(tuán)隊(duì)在靜電場(chǎng)軌道阱質(zhì)譜離子入口處集成了催化反應(yīng)微型反應(yīng)器，醇類(lèi)反應(yīng)物在加熱和真空條件下快速氣化，通過(guò)固相催化劑（三氧化二鋁或分子篩）后直接進(jìn)入質(zhì)譜系統(tǒng)進(jìn)行檢測(cè)，極大縮短了陽(yáng)離子物種進(jìn)入質(zhì)譜檢測(cè)的時(shí)間。同時(shí)，由于高分辨質(zhì)譜的使用，可以通過(guò)精確分子量直接確定陽(yáng)離子的元素組成。
該團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)研究了甲醇、乙醇、異丙醇、丁醇和戊醇在分子篩（H-beta或H-ZSM5）催化脫水反應(yīng)中產(chǎn)生的陽(yáng)離子物種，并成功解析了其中470多種陽(yáng)離子的元素組成。研究發(fā)現(xiàn)在醇類(lèi)催化脫水反應(yīng)中不僅存在大量碳正離子，還存在大量含氧陽(yáng)離子物種，這可能是由催化反應(yīng)產(chǎn)生的碳正離子中間體進(jìn)一步與醇類(lèi)反應(yīng)所產(chǎn)生。不同種類(lèi)陽(yáng)離子物種的含量分布與催化劑的活性直接相關(guān)，活性更高的H-ZSM5催化劑可以顯著降低含氧陽(yáng)離子的種類(lèi)和濃度。該工作為研究異相催化反應(yīng)機(jī)理和相關(guān)催化劑的優(yōu)化篩選提供了一種全新的技術(shù)手段和研究策略。
該研究工作得到中科院青促會(huì)和大連化物所自主部署項(xiàng)目支持。
大連化物所異相催化反應(yīng)中短壽命陽(yáng)離子質(zhì)譜檢測(cè)研究獲進(jìn)展
