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電催化一氧化氮還原合成氨和羥胺具有結(jié)構(gòu)敏感性
時(shí)間：2024-05-23 來(lái)源：中國(guó)科學(xué)報(bào)
近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員肖建平團(tuán)隊(duì)在電催化一氧化氮還原合成氨和羥胺選擇性研究方面取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)了電催化一氧化氮還原合成氨和羥胺具有結(jié)構(gòu)敏感性，為電催化高效可控合成羥胺和電合成催化劑的設(shè)計(jì)提供理論指導(dǎo)。相關(guān)成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)雜志》。
羥胺是電催化經(jīng)C-N偶聯(lián)合成氨基酸、尿素等高值化學(xué)品的關(guān)鍵前驅(qū)體，因此，高選擇性地合成羥胺變得非常重要。
本工作中，肖建平團(tuán)隊(duì)基于自主開發(fā)的恒電勢(shì)模擬方法，并結(jié)合微動(dòng)力學(xué)模擬，對(duì)不同晶型鈷（hcp-Co，fcc-Co）及單原子鈷（Co- SAC）的電催化合成氨的新路線（eNORR）進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。理論計(jì)算表明，六方緊密堆積鈷相對(duì)于面心立方鈷更有利于電子和質(zhì)子的轉(zhuǎn)移，同時(shí)具有更低的反應(yīng)能壘。研究還發(fā)現(xiàn)，單原子鈷可以高選擇性地合成羥胺，主要是因?yàn)槠鋷д姷幕钚灾行氖沟藐P(guān)鍵中間體的吸附強(qiáng)度發(fā)生了改變。
該研究提出調(diào)控催化劑的局部結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)是有效調(diào)控eNORR的活性和選擇性的關(guān)鍵。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c01986
